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福建物構所MOFs負載金屬卡賓催化研究取得進展

發布時間:2021/9/2 17:03:17編輯:Ma Liang
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  金屬N-雜環卡賓(M-NHC)配合物作為重要的金屬有機化合物,在藥物、材料和催化等領域應用廣泛。與傳統的膦配體相比,具有σ-供電子特性的NHC配體使M-NHC配合物在催化過程中具有更高的活性和穩定性,該類配合物已被廣泛用作各種化學反應的均相高效催化劑。而均相M-NHC催化劑面臨失活和催化劑回收困難等問題,限制了其在催化領域的進一步應用。將均相M-NHC催化劑嫁接在多孔材料孔壁上實現多相化是解決這些問題的有效手段。而此前研究嘗試將M-NHC配合物共價接枝到傳統無機或有機多孔材料如二氧化硅或無定形聚合物上,較大程度上受到載體孔隙率低、傳質慢、活性低的限制。金屬-有機框架(MOFs)材料作為具有精確結構、高比表面積、可調成分和孔結構的晶態多孔材料,是理想的催化材料。而傳統的強堿拔氫方法以及使用不溶解的Ag2O方法與固相MOFs的結構穩定性不匹配,使M-NHC固載在MOFs中用于催化的研究較少,且缺少通用、合理的制備策略。如何設計溫和、普適的合成策略制備M-NHC@MOFs材料應用于非均相催化體系中,對于MOF基催化材料的發展具有重要的科學意義。
  近日,中國科學院福建物質結構研究所研究員曹榮和黃遠標,以前期多孔咪唑嗡鹽框架系統性研究為基礎,在介孔咪唑嗡鹽功能化的MOF中,利用可溶性銀源AgOC(CF33作為前驅體代替傳統的Ag2O,設計了一種新的溫和策略來制備M-NHC@MOFs催化材料,避免了強堿可能破壞MOFs結構的問題。AgOC(CF33在常見的非質子溶劑如CH2Cl2中具有良好的溶解性,且易與咪唑基團反應形成Ag-NHC絡合物,之后通過轉金屬化反應可以制備目標M-NHC@MOFs催化材料。該策略制備的Pd-NHC-MIL-101和Ir-NHC-MIL-101,具有優異的催化性能和結構穩定性,在催化Suzuki-Miyaura偶聯反應以及氫轉移反應中,TOF分別達330 h-1和327 h-1,遠超同體系下已報道的其他非均相材料,催化活性可以媲美均相M-NHC分子催化劑,同時具有良好的結構穩定性和循環穩定性。該研究發展的制備策略具有一定的普適性,為設計其他含有M-NHC活性位點的多孔催化材料提供了思路。
  相關研究成果發表在National Science Review上。
 

微信號:ayiwangapp17

(來源: 中國科學院科技產業網 )

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